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2022-01-28
Chem 厦大王野教授课题组费托合成高效催化剂研究新进展
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近日,厦门大学化学化工学院王野教授课题组在费托合成高效催化剂的研究方面取得新进展,相关成果以“Iridium boosts the selectivity and stability of cobalt catalysts for syngas to liquid fuels”为题发表于Chem (2022, https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.016)

 

 费托合成即合成气(CO/H2)催化转化制备液体燃料是碳基能源催化领域的重要过程,金属钴是该反应的一类高效催化剂。然而,Co催化剂易生成CH4等低值烃,选择性达到10-15%,降低了碳利用效率,同时还带来极高的分离能耗。Co催化剂在反应过程中还易发生氧化、烧结,导致失活。设计低CH4选择性、高稳定性Co催化剂是该研究领域的关键挑战。另一方面,贵金属如RuRePt等常用于Co催化剂助剂,以提高催化性能。迄今,贵金属助剂的作用本质仍缺乏认识虽然一般认为贵金属促进Co前驱体还原,但对其能否提升选择性和稳定性仍存在争议。探究贵金属的作用机制对于发展高性能费托合成催化剂极为重要。

基于此,王野课题组与程俊课题组、Kansas大学Franklin Tao、上海交通大学刘晰等合作,构建了贵金属Ir修饰的纳米Co催化剂,实现合成气高选择性、高稳定性转化制液体燃料。通过DFT计算预测贵金属助剂的作用,发现贵金属RuReIr可稳定Co为六方(HCP)晶相,降低CO解离能垒,提高CH4生成能垒,从而提升催化剂活性,降低CH4选择性。构建贵金属Ir修饰的Co/CNT催化剂(Ir-Co/CNT),费托合成反应产物C5+烃选择性高达95%CH4选择性低至2.7%,催化剂稳定性优异,超过1300小时未见失活。揭示了贵金属Ir助剂对Co催化剂和费托合成性能的调控作用:Ir改变Co纳米粒子表面几何结构,形成HCPIr-Co单原子合金,促进CO解离,提高催化活性;调控Co表面电子结构,改变COH2 的吸附,提高表面吸附C物种覆盖度和生成CH4能垒,降低CH4选择性;提高抗氧化能力,延长催化剂寿命。研究为设计高效费托合成催化剂,深入认识多相催化中助剂的作用提供了重要指导。

该工作是多个团队紧密合作的成果。我院王野课题组负责催化剂合成、催化剂性能评价和部分催化剂表征,程俊课题组负责DFT计算,堪萨斯大学Franklin Tao负责原位XAS表征,上海交通大学刘晰负责原位电镜表征。我院康金灿高工、博士后樊祺源、2017级博士生周伟(现苏黎世联邦理工学院博士后)为论文共同第一作者。研究得到国家重点研发计划(2019YFE0104400),国家自然科学基金创新研究群体(22121001)、重大研究计划集成项目(91945301)等项目的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.016




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作者:厦门大学化学化工学院 来源:huaxuejia.cn
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